Отношения начали портиться в 2002 году, когда британские власти предоставили убежище политэмигранту Борису Березовскому и вице-премьеру Ичкерии Ахмеду Закаеву. В 2006 году они осложнились показом на телеканале "Россия" документального фильма, в котором сотрудники посольства Великобритании обвинялись в шпионаже, и преследованием посла Энтони Брентона со стороны движения "Наши".
Окончательный разрыв произошел после смерти 23 ноября 2006 года в Лондоне политэмигранта Александра Литвиненко, в убийстве которого британцы заподозрили бывшего офицера спецслужб Андрея Лугового. На отказ в его экстрадиции Лондон ответил ужесточением визового режима для чиновников и высылкой четырех дипломатов.
25 октября 2007 года МИД России потребовал лишить консульского иммунитета филиалы Британского совета в регионах. Вскоре филиалы закрылись после "разъяснительной" работы ФСБ с их российскими сотрудниками.
В марте 2008 года на фоне акционерного конфликта в российско-британском СП ТНК-ВР было начато дело об экономическом шпионаже в компании. Вскоре из-за визовых проблем Россию покинули 148 иностранных сотрудников компании, в том числе президент Роберт Дадли. Смягчить противоречия планировалось в ходе первой встречи новых лидеров стран — президента Дмитрия Медведева и премьера Гордона Брауна — на саммите G8 в Японии 7 июля 2008 года. Однако переговоры закончились безрезультатно, а вскоре высокопоставленный источник в британских спецслужбах впервые открыто заявил, что убийство Александра Литвиненко организовали российские власти.
1-2 ноября 2009 года впервые за пять лет Россию посетил глава МИД Великобритании Дэвид Милибанд, однако его встреча с российским коллегой Сергеем Лавровым не привела к подвижкам по конфликтным вопросам. 12-13 октября 2010 года Россию посетил новый глава британского МИДа Уильям Хейг, но проблемные темы на переговорах не затрагивались.
2 декабря 2010 года в Лондоне была арестована помощница депутата британского парламента Екатерина Затуливетер. Ее подозревали в шпионаже, но в итоге обвинили только в нарушении иммиграционных законов. 7 февраля 2011 года из России без объяснения причин был выслан журналист The Guardian Люк Хардинг. 14 февраля он вернулся в Москву после вмешательства Сергея Лаврова. В этот же день стартовал первый за семилетнюю карьеру визит главы МИД РФ в Лондон, в ходе которого существенного улучшения отношений также не произошло.